清华大学教育研究，清华大学教育研究院
以具有高离子导电率、低成本和良好空气稳定性的NASICON型Li1.5Al0.5Ge1.5(PO4)3（LAGP）固态电解质为核心的固态锂金属电池被认为是未来高安全和高比能储能技术发展趋势。然而，LAGP固态电解质与金属锂负极刚性的固-固刚性接触、副反应产生的高阻抗产物以及循环过程中电极体积膨胀导致界面失效，阻碍了电解质与电极界面锂离子传输过程，从而导致锂离子沉积不均匀，在界面处形成锂枝晶，使锂金属固态电池的倍率性能变差、循环性能受限，甚至具有易引起燃烧等安全隐患，影响了其在固态电池中的实际应用。
近日，清华大学深圳国际研究生院材料研究院李宝华教授团队研究开发出了一种解决不稳定型固态电解质与锂金属负极界面兼容性差问题的有效策略。基于磁控溅射方法，结合高温条件下合金转换反应，巧妙实现多功能纳米修饰层的原位构筑，从而显著改善界面相容性，提升电化学性能。该研究为解决固态电解质与锂金属负极间的界面问题提供了新思路，有助于推动固态锂金属电池的基础研究及实际应用。
研究通过磁控溅射耦合原位合金化反应的策略，在LAGP电解质与锂金属负极间巧妙构建了一层多功能LiF@Li-Zn合金中间修饰层。多组份的协同作用诱导了LAGP与锂金属的紧密接触（低阻抗稳定界面）。其高绝缘性与高离子导电特性，也起到抑制副反应和均匀化界面锂离子流，从而抑制枝晶锂生长等作用，从而大大增强了其界面相容性。电池循环后锂金属和LAGP表面质量维持较高的初始状态，从而实现均匀锂离子传输及无锂枝晶沉积，显著提升LAGP基固态电池的临界电流密度（提高到2 mA cm-2），实现了全固态锂电池的稳定循环。该工作巧妙引入多功能中间层以优化界面性能，为固态电池负极侧的界面修饰提供了新思路。
纳米多功能层制备方法及其界面修饰机理示意图
相关研究成果以《Li1.5Al0.5Ge1.5(PO4)3|Li界面间巧妙原位构筑合金纳米多功能层》（Smart Construction of Multifunctional Li1.5Al0.5Ge1.5(PO4)3|Li Intermediate Interfaces for Solid-State Batteries）为题发表在国际知名期刊《储能材料》（Energy Storage Materials）上。本文第一作者为清华大学深圳国际研究生院2019级材料科学与工程专业硕士研究生俞家浩，共同通讯作者为清华大学深圳国际研究生院材料研究院教授李宝华和2017级材料科学与工程专业博士、现湖南大学助理教授刘琦。
文章链接：
https://doi.org/10.1016/j.ensm.2021.12.043
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